Lattice Vibrational Hierarchy and Mean-Free-Path Filtering in <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>Bi</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>6</mml:mn> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>Cu</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>Se</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>4</mml:mn> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi mathvariant="normal">O</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>6</mml:mn> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> Superlattice Thermoelectrics

Abstract

Heteroanionic thermoelectric (TE) oxides have attracted considerable attention due to their unique phonon and carrier transports. The recent investigation of <a:math xmlns:a="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <a:mrow> <a:msub> <a:mrow> <a:mi>Bi</a:mi> </a:mrow> <a:mrow> <a:mn>6</a:mn> </a:mrow> </a:msub> <a:msub> <a:mrow> <a:mi>Cu</a:mi> </a:mrow> <a:mrow> <a:mn>2</a:mn> </a:mrow> </a:msub> <a:msub> <a:mrow> <a:mi>Se</a:mi> </a:mrow> <a:mrow> <a:mn>4</a:mn> </a:mrow> </a:msub> <a:msub> <a:mrow> <a:mi mathvariant="normal">O</a:mi> </a:mrow> <a:mrow> <a:mn>6</a:mn> </a:mrow> </a:msub> </a:mrow> </a:math> has opened new prospects for the development of <d:math xmlns:d="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <d:mrow> <d:mi>n</d:mi> </d:mrow> </d:math> -type TE oxides. Herein, we first investigate the mechanism of superlattice formation and the origin of narrow band gap in <f:math xmlns:f="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <f:mrow> <f:msub> <f:mrow> <f:mi>Bi</f:mi> </f:mrow> <f:mrow> <f:mn>6</f:mn> </f:mrow> </f:msub> <f:msub> <f:mrow> <f:mi>Cu</f:mi> </f:mrow> <f:mrow> <f:mn>2</f:mn> </f:mrow> </f:msub> <f:msub> <f:mrow> <f:mi>Se</f:mi> </f:mrow> <f:mrow> <f:mn>4</f:mn> </f:mrow> </f:msub> <f:msub> <f:mrow> <f:mi mathvariant="normal">O</f:mi> </f:mrow> <f:mrow> <f:mn>6</f:mn> </f:mrow> </f:msub> </f:mrow> </f:math> . The physical picture of lattice vibration hierarchy in <i:math xmlns:i="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <i:mrow> <i:msub> <i:mrow> <i:mi>Bi</i:mi> </i:mrow> <i:mrow> <i:mn>6</i:mn> </i:mrow> </i:msub> <i:msub> <i:mrow> <i:mi>Cu</i:mi> </i:mrow> <i:mrow> <i:mn>2</i:mn> </i:mrow> </i:msub> <i:msub> <i:mrow> <i:mi>Se</i:mi> </i:mrow> <i:mrow> <i:mn>4</i:mn> </i:mrow> </i:msub> <i:msub> <i:mrow> <i:mi mathvariant="normal">O</i:mi> </i:mrow> <i:mrow> <i:mn>6</i:mn> </i:mrow> </i:msub> </i:mrow> </i:math> is indexed to the lone pair rattler of Bi and liquidlike behavior of Cu since more diffusons are observed as temperature increases. Additionally, the modified band structure and crystal defects are responsible for the stable <l:math xmlns:l="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <l:mrow> <l:mi>n</l:mi> </l:mrow> </l:math> -type transport in <n:math xmlns:n="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <n:mrow> <n:msub> <n:mrow> <n:mi>Bi</n:mi> </n:mrow> <n:mrow> <n:mn>6</n:mn> </n:mrow> </n:msub> <n:msub> <n:mrow> <n:mi>Cu</n:mi> </n:mrow> <n:mrow> <n:mn>2</n:mn> </n:mrow> </n:msub> <n:msub> <n:mrow> <n:mi>Se</n:mi> </n:mrow> <n:mrow> <n:mn>4</n:mn> </n:mrow> </n:msub> <n:msub> <n:mrow> <n:mi mathvariant="normal">O</n:mi> </n:mrow> <n:mrow> <n:mn>6</n:mn> </n:mrow> </n:msub> </n:mrow> </n:math> compared to the well-known <q:math xmlns:q="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <q:mrow> <q:mi>p</q:mi> </q:mrow> </q:math> -type BiCuSeO. Combining phonon transport and carrier mean-free-path filtering, theoretical results demonstrate that <s:math xmlns:s="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <s:mrow> <s:mi>n</s:mi> </s:mrow> </s:math> -type case exhibits two optimized carrier concentration regions with peak <u:math xmlns:u="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <u:mrow> <u:mi>Z</u:mi> <u:mi>T</u:mi> </u:mrow> </u:math> values approaching <w:math xmlns:w="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <w:mo>∼</w:mo> <w:mn>1.0</w:mn> </w:math> at 300 K and <y:math xmlns:y="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <y:mo>∼</y:mo> <y:mn>1.4</y:mn> </y:math> at 900 K, respectively, while <ab:math xmlns:ab="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <ab:mrow> <ab:mi>p</ab:mi> </ab:mrow> </ab:math> -type case shows a higher power factor of <cb:math xmlns:cb="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline"> <cb:mrow> <cb:mo>∼</cb:mo> <cb:mn>90</cb:mn> <cb:mtext> </cb:mtext> <cb:mtext> </cb:mtext> <cb:mi mathvariant="normal">μ</cb:mi> <cb:mi mathvariant="normal">W</cb:mi> <cb:mtext> </cb:mtext> <cb:msup> <cb:mrow> <cb:mi>cm</cb:mi> </cb:mrow> <cb:mrow> <cb:mo>−</cb:mo> <cb:mn>1</cb:mn> </cb:mrow> </cb:msup> <cb:mtext> </cb:mtext> <cb:msup> <cb:mrow> <cb:mi mathvariant="normal">K</cb:mi> </cb:mrow> <cb:mrow> <cb:mo>−</cb:mo> <cb:mn>2</cb:mn> </cb:mrow> </cb:msup> </cb:mrow> </cb:math> , leading to high-ranged TE performance among 300–900 K. Our results demonstrate <hb:math xmlns:hb="htt

Topics & Concepts