Catalytic activity of Pd ₆ nanoclusters for 4‐nitrophenol reduction: strong effect of protecting ligand content

Abstract

摘要: 金属纳米团簇（MNCs）因其电子结构的多样性而具有不同的化学性质。作为一类有前景的模型催化剂，研究其结构与性能之间的关系具有重要意义。然而，由于表面配体会阻碍金属纳米簇的表面活性位点而导致催化活性下降，另一方面，如果表面完全缺乏配体保护会导致纳米团簇结构不稳定，因此获得高活性且稳定的金属纳米簇仍然是一个挑战。为了解决这一问题，本文以Pd 6 (SC 6 (C 2 )H 17 ) 12 为前驱体，单壁碳纳米管（s‐CNT）为载体，在不同的温度和时间下制备了一系列具有不同配体数量的Pd 6 NCs。以4‐硝基苯酚（4‐NP）还原为4‐氨基苯酚（4‐AP）为模型反应，考察了不同配体含量的Pd 6 纳米团簇的催化性能。结果表明，在保留原有簇状结构的前提下，去除更多的表面配体可以增强Pd 6 NCs的催化活性。值得注意的是，300°C处理2 h的样品具有最高的催化效率，优于商业Pd/C，并表现出较高的稳定性。此外，表面配体的去除可以使催化机理从零级变为一级，从而加快反应速度。这一工作清楚地说明了纳米团簇的催化活性和稳定性可以通过改变表面配体的数量来进行调控。

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