Generation and delivery of free hydroxyl radicals using a remote plasma
Harold McQuaid, David Rutherford, Davide Mariotti, Paul Maguire
Abstract
Abstract We demonstrate a new gas-based <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mtext>O</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mtext>H</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mo>∙</mml:mo> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> generation source using a low power radio frequency driven atmospheric pressure plasma configured to deliver the radical flux into the far effluent region, well away from interference from other plasma factors such as electric fields, currents, and ultraviolet radiation. Using He–H 2 O gas chemistry isolated from the laboratory air, the plasma generated flux contains <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mtext>O</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mtext>H</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mo>∙</mml:mo> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> and other radicals including, O and HO 2 as well as H 2 O 2 which, along with, was found to vary with H 2 O vapour content and absorbed power density. Peak flux values were 2.3 nmol s −1 and 0.23 nmol s 1 for H 2 O 2 and <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mtext>O</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mtext>H</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mo>∙</mml:mo> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> respectively at a distance of 50 mm from the plasma, with 790 ppmv H 2 O and a power density of ∼10 8 W m −3 . The maximum <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mtext>O</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mtext>H</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mo>∙</mml:mo> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> flux density was 4.5 × 10 19 m −2 s −1 falling to 1.7 × 10 19 m 2 s 1 at 110 mm, equivalent to generation rates of 74 µ M s 1 and 28 µ M s −1 . Despite high <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mtext>O</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mtext>H</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mo>∙</mml:mo> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> recombination rates at the plasma exit, the escaping flux is still significant, indicating a viable delivery capability to downstream targets. Its performance with regard to <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mtext>O</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mtext>H</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mo>∙</mml:mo> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> generation rates compares well with traditional <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mtext>O</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mtext>H</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mo>∙</mml:mo> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> generation techniques such as radiolysis, advanced oxidation processes and enhanced Fenton-chemistry approaches where <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mtext>O</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mtext>H</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mo>∙</mml:mo> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> production rates are sub- µ M s −1 . Delivering precisely quantifiable <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mtext>O</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mtext>H</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mo>∙</mml:mo> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> fluxes provides new opportunities for scientific studies and technological opportunities in cell biology, atmospheric chemistry, protein unfolding and systematic dose studies for plasma-based and other <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mtext>O</mml:mtext> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mtext>H</mml:mtext>