Nonlinear optical properties of CsPbCl_xBr_3-x nanocrystals embedded glass

Abstract

All-inorganic perovskite has attracted significant attention due to its excellent nonlinear optical characteristics. Stable and low-toxic perovskite materials have great application prospects in optoelectronic devices. Here, we study the nonlinear optical properties of <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline" id="m1"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>CsPbCl</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>Br</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>3</mml:mn> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> ( <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline" id="m2"> <mml:mrow> <mml:mi>x</mml:mi> <mml:mo>=</mml:mo> <mml:mn>1</mml:mn> </mml:mrow> </mml:math> , 1.5, 2) nanocrystals (NCs) glass by open-aperture Z-scan. It is found that the two- (2PA) and three-photon absorption (3PA) intensity can be adjusted by the treatment temperature and the ratio of halide anions. The perovskite NCs glass treated at a high temperature has better crystallinity, resulting in stronger nonlinear absorption performance. In addition, the value of the 2PA parameter of <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline" id="m3"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>CsPbCl</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>1.5</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>Br</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>1.5</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> NCs glasses decreases when the incident pump intensity increases, which is ascribed to the saturation of 2PA and population inversion. Finally, the research results show that the 2PA coefficient ( <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline" id="m4"> <mml:mrow> <mml:mn>0.127</mml:mn> <mml:mtext> </mml:mtext> <mml:mi>cm</mml:mi> <mml:mtext> </mml:mtext> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>GW</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>1</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> ) and 3PA coefficient ( <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline" id="m5"> <mml:mrow> <mml:mn>1.21</mml:mn> <mml:mo>×</mml:mo> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mn>10</mml:mn> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>5</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msup> <mml:mtext> </mml:mtext> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>cm</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>3</mml:mn> </mml:msup> <mml:mtext> </mml:mtext> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>GW</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> ) of <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline" id="m6"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>CsPbCl</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>1</mml:mn> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>Br</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> NCs glass with high Br anion content are larger than those of <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline" id="m7"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>CsPbCl</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>Br</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>1</mml:mn> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> and <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" display="inline" id="m8"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>CsPbCl</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>1.5</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>Br</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>1.5</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> NCs glasses. This is mainly due to the greater influence of Br anions on the symmetry of the perovskite structure, which leads to the redistribution of delocalized electrons. The revealed adjustable nonlinear optical properties of perovskite NCs glass are essential for developing stable and high-performance nonlinear optical devices.

Topics & Concepts